связи с этим генерация сигнала может иметь гораздо большую нелокальность. В
работе [17] исследовались пикосекундные поляритонные возбуждения в хлориде
аммония. Сначала возбуждался поляритон двумя накачками, а затем пускался
пробный луч со сдвигом в пространстве в направлении распространения
поляритона и с задержкой во времени. При этом наблюдалось рассеяние на
поляритоне вне области его возбуждения. Это позволило измерить групповую
скорость поляритона прямым методом, а не через производную [pic]. Также
было измерено время жизни возбужденного поляритонного состояния.
(2. Прямое четырёхфотонное взаимодействие.
Рассмотрим стоксову компоненту рассеянного излучения (рис.14).
Соотношение между частотами для данного случая выполняется в виде:
[pic]
(12)
где L-частота пробного излучения, подаваемого на образец, (s - частота
рассеянного на поляритоне излучения. При этом для наблюдения эффективного
прямого процесса должно выполняться условие пространственного синхронизма:
[pic]
(13)
Приведем выражение для интенсивности сигнальной волны с частотой s
[18]:
[pic], (14)
IL, I[pic], I[pic]-интенсивность волн с частотами (L, [pic]и [pic], [pic]-
расстройка волновых векторов, l -длина взаимодействия в кристалле.
Численный коэффициент, зависящий от симметрии кристалла, здесь и далее
опущен. В эффективную кубическую восприимчивость входят кубические
восприимчивости прямого и каскадного процессов: [pic].. В свою очередь
восприимчивость прямого процесса делится на резонансную и нерезонансную
части: [pic]. В частности, резонансная часть кубической восприимчивости в
однорезонансном приближении составляет:
[pic], (15)
где [pic] - производная чисто электронной поляризуемости в равновесном
положении ядер, N, M - концентрация и масса ядер соответственно. В
последнем выражении [pic], где (ph - фононная частота, Г- коэффициент,
описывающий затухание (полуширина на полувысоте фононной линии рассеяния).
Резонансная восприимчивость возрастает при приближении разностной частоты к
частоте фонона.
[pic]
Рис.14. Прямой четырехфотонный процесс.
(3. Каскадные трехволновые процессы.
В четырехфотонные процессы в нецентросимметричных кристаллах вносят
свой вклад каскадные трехволновые процессы (рис.15). В данном случае
создается повышенная (по сравнению с равновесной) населённость поляритонных
состояний “разогревающими” лучами с частотами (1, (2. Каскадному
когерентному рассеянию соответствует частное решение неоднородного
волнового уравнения, в правой части которого стоит нелинейная поляризация,
возбуждённая “разогревающими” лучами. Кроме соотношений (12) и (13), в
данном случае необходимо выполнение ещё одного условия пространственного
синхронизма:
[pic]
(16)
[pic]
Рис.15. Каскадный трехволновый процесс.
Такой процесс является когерентным, потому что происходит рассеяние
пробной волны непосредственно на возбуждении с волновым вектором [pic].
Каскадная восприимчивость третьего порядка когерентного процесса задаётся
выражением:
[pic] (17)
Знаменатель этого выражения указывает на то, что на интенсивность в
выражении (14) влияет еще одна расстройка волновых векторов: [pic].
Процессы с возбуждением поляритонного состояния и последующего рассеяния на
нем происходят как два трехволновых процесса на квадратичной
восприимчивости ((2) [19]. Квадратичная восприимчивость тоже делится на
резонансную и нерезонансную части. Нерезонансная составляющая [pic] где -
квадратичная поляризуемость, а резонансная составляющая:
[pic] (16)
- дипольный момент молекулы.
Вклады от прямого четырехфотонного процесса, идущего на кубической
нелинейности, и от двухступенчатых трехволновых процессов могут быть
соизмеримы. Используя различия в условиях фазового синхронизма, можно
разделять прямые и каскадные процессы.
(4. Экспериментальная установка для наблюдения четырехфотонного рассеяния
света на поляритонах.
В большинстве выполненных ранее работ использовалась традиционная
схема КАРС-спектроскопии, в которой одна из накачек является дважды
вырожденной с точки зрения процесса четырехволнового смешения, и
регистрация сигнала ведется на антистоксовой частоте. В данном случае
использовался наиболее общий вариант четырехволнового взаимодействия, в
котором все волны имеют разные частоты и регистрируется стоксова компонента
рассеянного излучения. Схема экспериментальной установки приведена на
рис.16. Источниками волн возбуждающего излучения с частотами (1 и (2 служат
YAG:Nd+3-лазер и перестраиваемый лазер на кристалле [pic] , имеющие длины
волн генерации (1=1,064 мкм и (2 в интервале 1,08-1,22 мкм соответственно и
работающие с частотой повторения 1-33 Гц. Накачкой для перестраиваемого
лазера на кристалле с центрами окраски служит излучение основной гармоники
YAG:Nd+3-лазера, прошедшее через YAG:Nd+3-усилитель и поляризационную
призму Глана-Томсона ПГ1. В качестве зондирующей волны используется
излучение второй гармоники YAG:Nd+3-лазера (длина волны (L=532 нм),
генерируемой удвоителем частоты ГВГ, которое отделяется от излучения
основной гармоники при помощи зеркала с селективным по частоте
коэффициентом отражения. Благодаря использованию источников ближнего ИК
диапазона для возбуждения поляритонной волны, паразитные засветки,
вызванные люминесценцией исследуемой среды под действием их излучения,
попадают в ИК диапазон, далекий от области регистрации сигнала, лежащей в
видимой части спектра. Необходимая поляризация лучей, падающих на кристалл,
определяется поляризационными призмами Глана-Томсона ПГ1 и ПГ2. Углы
падания лучей накачки на исследуемый кристалл задаются системой зеркал З2-
З4. Кроме того, введение в лучи накачек дополнительных фокусирующих линз Л1-
Л3 позволяет варьировать значение плотности мощности накачек в области их
взаимодействия и их угловую расходимость. Рассеянное излучение собирается
трехлинзовой системой ЛС в плоскости входной щели спектрографа СП, пройдя
предварительно через поляризационную призму Глана-Томсона ПГ3, служащую
анализатором рассеянного излучения и отсекающую прошедшее через образец О
излучение пробной волны.
На выходе спектрографа формировалась двумерная частотно-угловая
картина рассеяния. Отклонение луча по горизонтали соответствовало частоте
рассеянной волны, по вертикали - углу рассеяния в плоскости волновых
векторов накачек. Устройство кассетной части спектрографа позволяет
проводить как фотографическую, так и электронную регистрацию сигнала. В
последнем случае приемником сигнала служит ФЭУ2, работающий в аналоговом
режиме. Его сигнал через широкополосный усилитель с регулируемым
коэффициентом передачи поступает в быстродействующий стробируемый АЦП
интегрирующего типа, входящий в состав крейта КАМАК и далее в управляющую
ЭВМ типа IBM PC/AT. Управляющая ЭВМ посредством блоков, входящих в состав
крейта КАМАК, осуществляет синхронизацию и управление работой отдельных
узлов установки. В настоящем варианте установки, при фотоэлектронной
регистрации спектра, ФЭУ был неподвижен, и перед ним была помещена щель
переменной ширины с микрометрическим винтом. Сканирование спектра по
частоте осуществлялось путем поворота призменной части спектрографа шаговым
двигателем ШД1. Другой двигатель ШД2 служит для поворота кристалла в
плоскости, содержащей все лучи накачек, что дает возможность изменять
расстройку фазового синхронизма в образце. Дополнительный фотоприемник ФЭУ1
служит для контроля мощности накачки. Использование прерывателя пробного
луча ПЛ позволяет автоматически вычитать фон, связанный с засветкой
фотоприемника излучением суммарной частоты двух инфракрасных лазеров.
Оптическая схема установки ориентирована на регистрацию стоксовой
компоненты рассеянного излучения. Это позволяет легко переходить от
наблюдения спонтанного трехфотонного рассеяния света на поляритонах к
наблюдению рассеяния на когерентно возбужденных состояниях среды простым
включением ИК накачек, поскольку в обоих случаях рассеянное излучение лежит
в одном частотно-угловом интервале.
Глава 4. Исследование характеристик кристаллов методом активной
спектроскопии.
Четырехволновое рассеяние света возбуждалось в кристаллах
ниобата лития, легированных магнием Mg:LiNbO3 c концентрацией примеси Мg
0.68масс.% и 0.79масс.% (кристаллы No.4,5). Данные по показателям
преломления в видимой и ближней ИК области для кристалла No.4 были получены
путем интерполяции данных для кристаллов No.3,5. В эксперименте возбуждался
поляритон в окрестностях частот 541см-1, 550см-1, 558.5см-1, 560см-1. Для
этого для каждого выбранного значения частоты поляритона (P устанавливается
частота генерации перестраиваемого лазера (2 в соответствии со вторым
уравнением из (12). Затем лучи ИК накачек направлялись на кристалл под
фиксированными углами (1 и (2 к направлению распространения зондирующей
накачки. Далее измерялась зависимость интенсивности сигнала на частоте
(S=(L-(1+(2 от угла поворота кристалла ( в плоскости волновых векторов
накачек.
Спектральные ширины линий накачек составляли приблизительно 1см-1 для
излучения основной и второй гармоник YAG:Nd+3-лазера и не более 6см-1 для
перестраиваемого лазера. Ширины линий рождавшегося сигнального излучения
полностью соответствовали частотной структуре накачек. Пиковая мощность
накачек на входе в кристалл: пробной волны (0.25 Мвт, первого возбуждающего
луча (0.05 Мвт, второго возбуждающего луча (0.01 Мвт. В эксперименте
использовались накачки с частотами (L и (1 с необыкновенной поляризацией,
излучение перестраиваемого [pic]-лазера имело обыкновенную поляризацию.
Величина интенсивности сигнала четырехфотонного рассеяния при точной
настройке углового синхронизма существенно - почти на 4 порядка - превышала
